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http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/17763
Tipo do documento: | Dissertação |
Título: | Avaliação de catalisadores derivados de hidrotalcita NiCuAl-Tereftalato na reação de redução do NO pelo CO |
Título(s) alternativo(s): | Evaluation of catalysts derived from hydrotalcite NiCuAl-terephthalate in the NO reduction by CO |
Autor: | Lopes, Daniel Pedrosa ![]() |
Primeiro orientador: | Zotin, Fatima Maria Zanon |
Segundo orientador: | Santos, Luz Amparo Palacio |
Primeiro membro da banca: | Henriques, Cristiane Assumpção |
Segundo membro da banca: | Mattos, Lisiane Veiga |
Terceiro membro da banca: | Moura, Luiza Cristina de |
Resumo: | Grande parte dos catalisadores utilizados na redução de NOx, são à base de metais nobres, que são caros e escassos, além de, em algumas situações, promoverem a formação de óxido nitroso. No presente trabalho avaliaram-se catalisadores alternativos, à base de cobre e níquel, na reação de redução do NO pelo CO com o intuito de se avaliar a atividade e a seletividade a N2. No preparo do precursor, empregou-se a rota de coprecipitação para obtenção de composto tipo hidrotalcita (HTLC) usando tereftalato como ânion de compensação e os metais cobre, níquel e alumínio como os constituintes das lamelas. Utilizaram-se diferentes razões y = Cu/(Cu+Ni) (0; 0,3; 0,5; 0,7 e 1) e uma razão Al/(Cu+Ni+Al) de 0,5. A análise química indicou que os metais foram incorporados na estrutura dos sólidos na proporção desejada. Foi verificada a formação de composto com estrutura lamelar até valores de y menores ou iguais a 0,7. Os precursores calcinados, isto é, os catalisadores, são constituídos pelos óxidos CuO e NiO, e nos catalisadores envelhecidos, além desses óxidos binários, foram identificados também os espinélios NiAl2O4 e CuAl2O4. Observou-se que os catalisadores com maior teor de níquel possuem maior área específica, estando de acordo com os resultados de tamanho de partícula do NiO. A análise de espectroscopia de absorção de raios X, revelou que os catalisadores contendo cobre possuem majoritariamente espécies Cu2+. Foi observado que os catalisadores de cobre e níquel juntos possuem maior capacidade de redução quando comparados aos catalisadores de níquel ou cobre separados, sugerindo que, provavelmente, houve a formação de óxido misto entre os componentes. Constatou-se que o catalisador contendo somente níquel não é ativo para a reação em estudo, no entanto catalisadores contendo cobre e níquel apresentaram atividades significativas. Estudou-se também o comportamento destes catalisadores frente a um pré-tratamento redutor bem como o efeito de um envelhecimento térmico. O pré-tratamento redutor mostrou melhorar a atividade catalítica. Já o envelhecimento térmico promoveu queda na atividade do catalisador, com exceção do catalisador com y = 0,5, o qual praticamente manteve sua atividade após envelhecimento, indicando excelente estabilidade térmica e catalítica. Com relação à formação de N2O, os resultados se mostraram promissores pois, apesar de estar presente, de modo geral os teores são consideravelmente menores que os observados nos catalisadores à base de metais nobres. |
Abstract: | Most of the catalysts used in the NOx reduction are based on noble metals. They are expensive and scarce, besides that, in some situations, they promote the formation of nitrous oxide. In the present work, alternative catalysts based on copper and nickel were evaluated in the NO reduction by CO, in order, to evaluate the activity and selectivity toward N2. In the preparation of the precursor, the coprecipitation method was used to obtain hydrotalcite-like compound (HTLC) with terephthalate as a compensation anion, and the metals, copper, nickel and aluminum constituting the layers. Different ratios y = Cu/(Cu+Ni) (0; 0,3; 0,5; 0,7 e 1) were used. It was used the ratio Al/(Cu+Ni+Al) equal to 0,5. The chemical analysis showed that the metals were incorporated in the structure of the solids in the desired proportion. The formation of layered compound was observed at y values smaller than or equal to 0,7. The calcined precursors, i.e., the catalysts, are constituted of CuO and NiO binaries oxides. In addition to these binary oxides, it was also identified the NiAl2O4 e CuAl2O4 spinels for the aged catalysts. It was observed that the catalysts with higher nickel content have high surface area, which it is in agreement with the results of the NiO particle size. The X-ray absorption spectroscopy analysis showed that the catalysts with copper have Cu2+ species, manly. It was observed that catalysts with nickel and copper together have greatest reduction capacity when compared to the catalysts with nickel or copper separated, suggesting that, probably there was the formation of mixed oxide between the components. It was found that the catalyst containing only nickel is not active for the reaction in this study, but catalysts containing copper and nickel showed significant activities. It was also studied the behavior of these catalysts toward a reducing pretreatment, and the effect of a thermal aging. The reducing pretreatment showed to improve the catalytic activity. However, the thermal aging promoted a decline in the activity of the catalysts, except the catalyst with y = 0,5, which, practically, maintained its activity after thermal aging, indicating that it has excellent thermal and catalytic stability. Regard to the N2O formation, the results showed to be promising because, despite of its presence, in general the levels are considerably smaller than those levels observed in the catalysts based on noble metals. |
Palavras-chave: | Hidrotalcita Cobre Níquel Redução do NO N2O Catalisadores Hydrotalcite Copper Nickel NO reduction |
Área(s) do CNPq: | ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Instituição: | Universidade do Estado do Rio de Janeiro |
Sigla da instituição: | UERJ |
Departamento: | Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química |
Programa: | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química |
Citação: | LOPES, Daniel Pedrosa. Avaliação de catalisadores derivados de hidrotalcita NiCuAl-Tereftalato na reação de redução do NO pelo CO. 2016. 131 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Faculdade de Química, Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2016. |
Tipo de acesso: | Acesso Aberto |
URI: | http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/17763 |
Data de defesa: | 3-Nov-2016 |
Aparece nas coleções: | Mestrado em Engenharia Química |
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Dissertação - Daniel Pedrosa Lopes - 2016 - Completa.pdf | 3,38 MB | Adobe PDF | Baixar/Abrir Pré-Visualizar |
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