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http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/19325
Tipo do documento: | Tese |
Título: | Síntese e caracterização de complexos de Ferro(III) e Cobre(II) como catalisadores para degradação de corantes poluentes |
Título(s) alternativo(s): | Synthesis and characterization of Iron(III) and Copper(II) complexes as catalysts for the degradation of polluting dyes |
Autor: | Carvalho, Samira de Souza Ferreira |
Primeiro orientador: | Carvalho, Nakédia Maysa Freitas |
Primeiro membro da banca: | Senra, Jaqueline Dias |
Segundo membro da banca: | Lima, Juliana Fonseca de |
Terceiro membro da banca: | Lessa, Josane Alves |
Quarto membro da banca: | Lachter, Elizabeth Roditi |
Resumo: | Este trabalho aborda a degradação dos corantes alaranjado de metila (ALM), azul de metileno (AZM), violeta cristal (VLC), vermelho do Congo (VC) e Rodamina B (RB), utilizando complexos mononucleares de Fe(III) e Cu(II) contendoligantesdoadores do tipo NNN, como catalisadores pelo método Fenton e foto-Fenton. Foram estudados como ligantes oN,N-bis-(2-piridilmetil)amina (BMPA); e três derivados do BMPA: N-metilpropanoato-N,N-bis-(2-piridilmetil)amina (MPBMPA), N-propanoato-N,N-bis-(2-piridilmetil)amina (PBMPA), N-propanamida-N,N-bis-(2-piridilmetil)amina (PABMPA).O complexo [Fe(MPBMPA)Cl3] foi o catalisador mais ativo pelo método Fenton. Experimentos cinéticos indicaram uma reação de primeira ordem dupla, ou seja, em duas etapas acontecendo em paralelo, onde o intermediário Fe(III)-OOH é a espécie catalítica na primeira etapa (k1), seguida pela degradação do corante pelo radical hidroxila na segunda etapa (k2). A porcentagem de degradação do corante foi correlacionada com k2, sendo a degradação do corante pelo radical hidroxila a etapa predominante. Pelo método fotocatalítico, as reações foram realizadas sob uma lâmpada UV de 250 W, onde 100% de degradação foi alcançada em 90 min para todos os complexos usando peróxido de hidrogênio como oxidante. Experimentos cinéticos também foram realizados para investigar a fotodegradação dos corantes sob lâmpada UV de 24 W. As reações seguiram um modelo de ordem zero em relação ao corante, mostrando que a concentração e estrutura molecular do corante não afetam a velocidade da fotocatálise. A ordem da reação em relação ao peróxido de hidrogênio variou de 0 a 0,8, de baixa a alta concentração de oxidante, respectivamente. A intensidade da luz e a atividade catalítica intrínseca dos complexos são as características mais importantes para a via de fotodegradação do corante. |
Abstract: | This work addresses the of the dyes methyl orange (MO), methylene blue (MB), crystal violet (CV), Congo red (CR), and Rhodamine B (RhB), using mononuclear Fe(III) and Cu(II) complexes containing NNN ligands, as catalysts by Fenton and photo-Fenton systems. The studied ligands wereN,N-bis-(2-pyridylmethyl)amine (BMPA) and three BMPA derivatives: N-methylpropanoate-N,N-bis-(2-pyridylmethyl)amine (MPBMPA), N-propanoate-N,N-bis-(2-pyridylmethyl)amine (PBMPA), N-propanamide-N,N-bis-(2-pyridylmethyl)amine (PABMPA). The complex [Fe(MPBMPA)Cl3] was the most active for the Fenton system. Kinetic experiments indicated a double first-order reaction occurring in two parallel steps, where the intermediate Fe(III)-OOH is the catalytic species in the first step (k1), followed by the degradation of the dye by the hydroxyl radical in the second step (k2). The percentage of degradation was well correlated with k2, with the degradation of the dye by the hydroxyl radical being the most important step. By the photocatalytic method, the reactions were carried out under a 250 W UV lamp, where 100% degradation was achieved in 90 min for all complexes using hydrogen peroxide as oxidant. Kinetic experiments were also performed to investigate the photodegradation of the dyes under a 24 W UV lamp. The reactions followed a zero-order model in relation to the dye, showing that the concentration and the molecular structure did not play a significant role in rate of the photocatalysis. The reaction order in relation to hydrogen peroxide ranged from 0 to 0.8, from low to high concentration of oxidant. The light intensity and the intrinsic catalytic activity of the complexes are the most important characteristics for the dye photodegradation pathway. |
Palavras-chave: | Mononuclear complexes Iron(III) Copper(II) Non-heme nitrogenated ligands Fenton system Foto-Fenton system Dye degradation Complexos mononucleares Ferro(III) Cobre(II) Ligantes nitrogenados não-heme Sistema Fenton Sistema foto-Fenton Degradação de corantes Catalisadores Corantes |
Área(s) do CNPq: | CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::FOTO-QUIMICA INORGANICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Instituição: | Universidade do Estado do Rio de Janeiro |
Sigla da instituição: | UERJ |
Departamento: | Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química |
Programa: | Programa de Pós-Graduação em Química |
Citação: | CARVALHO, Samira de Souza Ferreira. Síntese e caracterização de complexos de Ferro(III) e Cobre(II) como catalisadores para degradação de corantes poluentes. 2020. 276 f. Tese (Doutorado em Química) - Instituto de Química, Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2020. |
Tipo de acesso: | Acesso Aberto |
URI: | http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/19325 |
Data de defesa: | 15-Dez-2020 |
Aparece nas coleções: | Doutorado em Química |
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