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Tipo do documento: Tese
Título: Desenvolvimento de materiais sustentáveis assistido por extratos de planta para remediação de corantes em sistemas aquosos
Título(s) alternativo(s): Development of sustainable materials assisted by plant extracts for dye remediation in aqueous systems
Autor: Souza, Ana Paula Nazar de 
Primeiro orientador: Carvalho, Nakédia Maysa Freitas
Segundo orientador: Senra, Jaqueline Dias
Primeiro membro da banca: Féris, Liliana Amaral
Segundo membro da banca: Passos, Fabio Barboza
Terceiro membro da banca: Camara, Alexandre de Resende
Quarto membro da banca: Pereira, Marcelo Maciel
Resumo: Visando desenvolver materiais sustentáveis, preparados a partir de extrato de planta para remediação de corantes (poluentes orgânicos tóxicos ao homem e ao meio ambiente) em sistemas aquosos, essa tese foi dividida em duas partes principais: a primeira parte teve por objetivo o desenvolvimento de materiais adsorventes e a segunda parte teve por objetivo o estudo da fotodegradação de corantes catiônicos. O primeiro material desenvolvido foi um compósito de sílica mesoporosa MCM-41, funcionalizada com grupo aminopropil, impregnado com nanopartículas de óxido de ferro “verde” preparadas na presença do extrato de chá preto (Camellia sinensis) (BTFe/MCM-41-NH2-02). A eficiência desse material foi verificada com o estudo da adsorção do azo corante alaranjado de metila. O segundo material desenvolvido foi um adsorvente de nanopartículas de óxido de ferro “verde”, sintetizado com o auxílio do extrato de um resíduo sólido agroindustrial, a partir de caroços de açaí (Euterpe oleracea) ABFe. A eficiência dos materiais foi avaliada pelo o estudo da adsorção dos corantes alaranjado de metila e azul de metileno, respectivamente. Ambos os materiais foram caracterizados por difração de raios X (DRX), análise termogravimétrica (TG/DTG), espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e varredura (MEV), espectroscopia Mössbauer, área específica BET e medição do potencial zeta. A capacidade de adsorção desses materiais foi investigada em sistema de batelada. Com o objetivo de entender os mecanismos envolvidos nas adsorções, foi estudada a influência dos parâmetros experimentais, tais como concentração inicial do corante, massa de adsorvente, pH do meio, tempo de contato e temperatura. Também foram estudadas as isotermas de adsorção e os parâmetros cinéticos e termodinâmicos. Os estudos cinéticos mostraram que a adsorção do alaranjado de metila pelo material BTFe/MCM-41-NH2-02 segue o modelo cinético de pseudo-primeira ordem, com com capacidade de adsorção no equilíbrio, qe, igual a 106,5 mg g-1. O perfil de adsorção foi investigado por sete modelos de isotermas de adsorção, sendo Freundlich e Temkin os mais adequados para descrever o processo, com capacidade máxima de adsorção de qmax = 154,2 mg g-1 a 25 °C. Já a adsorção do material ABFe com o azul de metileno segue o modelo de pseudo-segunda ordem, com qe de 141,74 mg g-1, no qual a isoterma de Fritz-Schülnder (F-S) mostrou-se mais adequada para descrever a adsorção, com capacidade máxima de adsorção de qmax = 192, 13 mg g-1 a 25 °C e 531,8 mg g-1 a 70 °C. Na segunda parte do trabalho, o estudo da fotodegradação de corantes catiônicos por irradiação no UV e visível foi realizado utilizando catalisadores metálicos nanoestruturados. Primeiramente, foram sintetizadas nanopartículas de Au e alguns parâmetros foram avaliados, como a razão molar Au/redutor com o uso de citrato, diferentes redutores e estabilizantes naturais, como extrato de chá preto, branco, chá verde (espécie Camellia sinensis), extrato de colônia (Alpinia zerumbet) e ciclodextrinas. Posteriormente, outras nanopartículas de Ag e Pd foram preparadas em um sistema bimetálico Au-Pd. Em seguida, foi avaliada a capacidade das nanopartículas metálicas na catálise plasmônica, visando à degradação dos corantes azul de metileno e violeta cristal. Os resultados mostraram uma descoloração de 40,9% do corante violeta cristal com uso de AgNPs e lâmpada de led branca à 60 °C.
Abstract: Dyes are classified as organic pollutants that are toxic to humans and environment. These compounds and their degradation products, in addition to being carcinogenic and teratogenic, are capable to color the water in springs, preventing sunlight from reaching aquatic plants, preventing photosynthesis and reducing the amount of dissolved oxygen. Aiming to develop sustainable materials prepared from plant extract for remediation of dyes in aqueous systems, this thesis was divided into two main parts: the first part aimed at the development of adsorbent materials and the second part aimed to study the photodegradation of cationic dyes. The first material developed was a composite of mesoporous silica MCM-41, functionalized with an aminopropyl group (MCM-41-NH2), impregnated with “green” iron oxide nanoparticles prepared in the presence of black tea extract (Camellia sinensis) (BTFe /MCM-41-NH2-02). The efficiency of this material was tested by studying the adsorption of methyl orange azo dye. The second material developed was an adsorbent of “green” iron oxide nanoparticles, synthesized with assistance of extract of a solid agro-industrial residue, from açaí seeds (Euterpe oleracea), named ABFe. The efficiency of the materials were investigated by studying the adsorption of methyl orange and methylene blue dyes. Both materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TG/DTG), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), transmission electron microscopy (TEM) and scanning electron microscopy (SEM), Mössbauer spectroscopy, BET area surface and zeta potential measurement. The adsorption capacity of these materials was investigated in a batch system. In order to understand the mechanisms involved in the adsorption, experimental parameters were studied, such as initial dye concentration, adsorbent mass, medium pH, contact time and temperature. Adsorption isotherms, kinetic and thermodynamic parameters were also studied. The kinetic studies showed that the adsorption of methyl orange on the BTFe/MCM-41-NH2-02 material follows the pseudo-first order model, with adsorption capacity at equilibrium, qe equal to 106.5 mg g-1. The adsorption profile was investigated using seven models of adsorption isotherms, with Freundlich and Temkin being the most adequate to describe the process, with a maximum adsorption capacity of qmax = 154.2 mg g-1 at 25 °C. The adsorption of the ABFe material with methylene blue follows the pseudo-second order model, with qe of a 141.74 mg g-1, in which the Fritz-Schülnder isotherm (F-S) proved to be more adequate to describe adsorption, with a maximum adsorption capacity of qmax = 192.13 mg g-1 at 25 °C and 531.8 mg g-1 at 70 °C. In the second part of this work, the photodegradation of cationic dyes was tested under UV and visible irradiation, using nanostructured metallic catalysts. First, Au nanoparticles were synthesized and some parameters were evaluated, such as the molar ratio Au/reducer with the use of citrate, different reducers and natural stabilizers, such as black tea extract, white tea extract, green tea (Camellia sinensis), extract of colônia (Alpinia zerumbet) and cyclodextrins. Subsequently, other Ag and Pd nanoparticles were prepared in an Au-Pd bimetallic system. Next, the capacity of metallic nanoparticles in plasmonic catalysis was evaluated, aiming at the degradation of methylene blue and crystal violet dyes. The results are still preliminary, but 40.9% discoloration of the crystal violet dye was obtained using AgNPs and a white LED lamp at 60 °C.
Palavras-chave: Mesoporous silica
Green synthesis
Iron oxide nanoparticles
Iron
Metallic nanoparticles
Gold
Silver
Palladium
Dyes
Remediation
Adsorption
Plasmonic catalysis
Sílica mesoporosa
Síntese verde
Nanopartículas de óxido de ferro
Ferro
Nanopartículas metálicas
Ouro
Prata
Paládio
Corantes
Remediação
Adsorção
Catálise plasmônica
Área(s) do CNPq: CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::QUIMICA BIO-INORGANICA
Idioma: por
País: Brasil
Instituição: Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Sigla da instituição: UERJ
Departamento: Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
Programa: Programa de Pós-Graduação em Química
Citação: SOUZA, Ana Paula Nazar de. Desenvolvimento de materiais sustentáveis assistido por extratos de planta para remediação de corantes em sistemas aquosos. 2023. 289 f. Tese (Doutorado em Química) - Instituto de Química, Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2023.
Tipo de acesso: Acesso Aberto
URI: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/22992
Data de defesa: 14-Abr-2023
Aparece nas coleções:Doutorado em Química

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